冲击加载下NaCl单晶高压声速与温度的同步测量

金柯 吴强 李加波 周显明 叶素华 李俊

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冲击加载下NaCl单晶高压声速与温度的同步测量

    作者简介: 金柯(1976-), 男, 博士, 副研究员, 主要从事状态方程和动态加载技术研究.E-mail:jinke_102@caep.cn;
  • 基金项目: 国防基础科研计划 B1520110001

  • 中图分类号: O521.2;O521.3

Simultaneous Measurement of Sound Velocity and Temperature of Single Crystal NaCl under Shock Loading

  • CLC number: O521.2;O521.3

  • 摘要: 基于二级轻气炮和多通道辐射高温计,测量了45~85 GPa压力范围内NaCl单晶的B2相区、B2-液相混合相区和液相区的高压声速和温度。通过高压声速数据,确定了NaCl单晶的冲击熔化压力区间为58~67 GPa。当压力为67 GPa时,NaCl单晶的冲击熔化温度为3 740 K。计算了NaCl单晶的等熵体模量、Grüneisen系数和定容比热容,对比分析了多种模型对Grüneisen系数高压演化特性的描述。结果显示,根据吴强模型计算的Grüneisen系数不但在液相区与冲击压缩实验结果吻合得非常好,而且在低压区也与金刚石压砧实验结果及有限应变计算结果吻合得非常好。
  • 图 1  拉氏坐标系下平面冲击加载实验波系图

    Figure 1.  Wave interaction of planar shock experiment in Lagrangian coordinates

    图 2  实验装置和高温计测试系统示意

    Figure 2.  Experimental configuration and pyrometer

    图 3  NaCl的D-u关系

    Figure 3.  D-u relation of NaCl

    图 4  典型高温计波形及各时间特征点

    Figure 4.  Typical spectral radiance and key time point

    图 5  NaCl高压声速与冲击压力的关系

    Figure 5.  Euler sound velocity vs.shock pressure for NaCl

    图 6  NaCl的p-T相图

    Figure 6.  Temperature vs.pressure for NaCl

    图 7  NaCl沿Hugoniot线的等熵体模量与压力的关系

    Figure 7.  Isentropic bulk modulus along the Hugoniot curve vs.pressure for NaCl

    图 8  NaCl的Grüneisen系数与压力的关系

    Figure 8.  Grüneisen parameter vs. pressure for NaCl

    图 9  NaCl的定容比热容与压力的关系

    Figure 9.  Specific heat capacity at constant volume vs.pressure for NaCl

    表 1  实验参数

    Table 1.  Experimental parameters

    Exp.No. w/(km/s) hf/(mm) hs/(mm)
    NaCl-01 4.537 1.186±0.001 10.038±0.010
    NaCl-03 5.218 1.216±0.001 10.035±0.005
    NaCl-04 4.943 1.217±0.001 10.001±0.006
    NaCl-05 4.945 1.218±0.001 10.055±0.003
    NaCl-06 5.605 1.218±0.001 10.070±0.002
    NaCl-07 4.754 1.242±0.001 10.041±0.005
    NaCl-08 4.320 1.231±0.001 10.031±0.012
    NaCl-09 4.079 1.240±0.001 10.103±0.010
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    表 2  NaCl的高压声速实验结果

    Table 2.  High pressure sound velocity measurement results of NaCl

    Exp.No. w/(km/s) p/(GPa) Cl, sL/(km/s) Cl, sE/(km/s) CbE/(km/s) δCbE/(%)
    NaCl-01 4.537 58.5 13.993±0.385 7.970±0.224
    NaCl-03 5.218 72.6 14.230±0.335 7.915±0.200 7.954 0.5
    NaCl-04 4.943 67.0 13.656±0.317 7.735±0.180 7.758 0.3
    NaCl-05 4.945 67.1 13.654±0.317 7.733±0.179 7.775 0.6
    NaCl-06 5.605 80.8 15.013±0.361 8.150±0.194 8.201 0.6
    NaCl-07 4.754 62.8 13.882±0.379 7.909±0.219
    NaCl-08 4.320 54.3 13.310±0.379 7.779±0.219
    NaCl-09 4.079 49.8 12.874±0.341 7.639±0.202
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    表 3  NaCl的冲击温度实验结果

    Table 3.  Shock temperature measurement results of NaCl

    Exp.No. w/(km/s) p/(GPa) T/(K) ε δT/(%)
    NaCl-01 4.537 58.5 3 724 0.24 12.7
    NaCl-03 5.218 72.6 4 420 1.00 5.8
    NaCl-04 4.943 67.0 3 742 0.95 8.2
    NaCl-05 4.945 67.1 3 738 0.96 5.0
    NaCl-06 5.605 80.8 5 000 0.92 9.5
    NaCl-07 4.754 62.8 3 735 0.30 13.5
    NaCl-08 4.320 54.3 3 649 0.36 9.0
    NaCl-09 4.079 49.8 3 366 0.41 8.5
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    表 4  液相区NaCl的等熵体模量和Grüneisen系数

    Table 4.  Isentropic bulk modulus and Grüneisen parameter of liquid NaCl

    Exp.No. p/(GPa) BS/(GPa) γ δγ/(%)
    This study (Eq.(10)) Wu model (Eq.(20))
    NaCl-03 72.6 243.8 0.851 0.827 2.8
    NaCl-04 67.0 228.7 0.865 0.841 2.8
    NaCl-05 67.1 228.6 0.868 0.841 3.1
    NaCl-06 80.8 264.9 0.841 0.810 3.7
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出版历程
  • 收稿日期:  2017-07-11
  • 录用日期:  2017-08-07
  • 刊出日期:  2017-12-25

冲击加载下NaCl单晶高压声速与温度的同步测量

    作者简介:金柯(1976-), 男, 博士, 副研究员, 主要从事状态方程和动态加载技术研究.E-mail:jinke_102@caep.cn
  • 中国工程物理研究院流体物理研究所冲击波物理与爆轰物理重点实验室,四川绵阳 621999
基金项目:  国防基础科研计划 B1520110001

摘要: 基于二级轻气炮和多通道辐射高温计,测量了45~85 GPa压力范围内NaCl单晶的B2相区、B2-液相混合相区和液相区的高压声速和温度。通过高压声速数据,确定了NaCl单晶的冲击熔化压力区间为58~67 GPa。当压力为67 GPa时,NaCl单晶的冲击熔化温度为3 740 K。计算了NaCl单晶的等熵体模量、Grüneisen系数和定容比热容,对比分析了多种模型对Grüneisen系数高压演化特性的描述。结果显示,根据吴强模型计算的Grüneisen系数不但在液相区与冲击压缩实验结果吻合得非常好,而且在低压区也与金刚石压砧实验结果及有限应变计算结果吻合得非常好。

English Abstract

    • NaCl单晶(以下简称NaCl)因具有简单的结构和高压缩性,成为高压物理研究领域的重要材料之一,被广泛应用于静高压实验的压力标定,也是检验新理论和新算法的原型标准。NaCl在室温、30 GPa时会发生由NaCl结构到CsCl结构的相转变(B1-B2相变),早期实验和理论计算主要围绕B1相NaCl开展,研究其相变、状态方程等。随着金刚石压砧(Diamond Anvil Cell,DAC)和激光加热技术的发展,B2相NaCl的压缩性、固-固相变以及固-液相变受到越来越多的关注。

      实验研究方面,一般将Liu等[1]基于DAC技术获得的B1相NaCl压缩实验数据,以及Sata等[2]、Ono等[3]和Fei等[4]基于激光加热DAC技术获得的B2相NaCl压缩实验数据作为检验理论计算模型有效性的标准。理论计算方面,对于B1相NaCl而言:Froyen等[5]、Hemley等[6]、Zhang等[7]和Recio等[8]计算的B1相NaCl压缩线与实验数据的偏差较大,Feldman等[9]和Bukowinski等[10]通过第一原理得到的计算结果则较好地描述了B1相NaCl的压缩性,但是以Decker[11]和Brown[12]为代表的半经验计算结果与实验数据的吻合程度均优于第一原理计算结果,因而静高压实验目前仍广泛使用半经验计算结果作为压标。对于B2相NaCl而言:Recio等[8]基于从头算扰动离子方法的计算结果与实验数据存在巨大偏差;Zhang等[7]基于从头算方法计算的压力偏高,而Froyen等[5]基于赝势的从头算模型计算的压力则偏低;Hemley等[6]提出的SSMEG模型虽然较好地描述了B2相NaCl的压缩性,但是B1相计算结果与实验数据的相对偏差却高达12.9%;Feldman等[9]和Bukowinski等[10]的理论计算结果在描述NaCl等温压缩特性方面表现出较好的普适性,但是B2相NaCl的计算结果在低于80 GPa压力范围内与实验数据的最大偏差仍然达到4.0%左右。Ono等[13]实验的最高压力已达到134 GPa,但是第一原理计算的最高压力仅为80 GPa,无法直接对上述理论模型在更高压力区域的适用性做出准确的判断。近期,Ono等[13]基于AIMD、Ueda等[14]基于MD和热力学理论计算得到的B2相NaCl等温压缩线与实验数据更加吻合。

      NaCl高压状态方程的最直接和最广泛应用是静高压压标,但是不同NaCl压标之间仍然存在较大的差异。Birch[15]给出的NaCl压标在30 GPa、300 K时比Decker[11]的NaCl压标高约1 GPa。Brown[12]获得的修正后的NaCl压标也显示Decker[11]的NaCl压标系统性地低估了压力,在10 GPa、300 K时偏低约3%。吴强[16]提出了一种由冲击Hugoniot数据计算0 K等温状态方程参数的新方法。他针对金属材料,通过对比分析计算结果与相关实验数据,着重讨论了10种常用状态方程形式的普适性,为开展高压状态方程研究提供了新的理论方法;在此基础上,通过引入热压修正模型,进一步建立了由冲击Hugoniot数据和热力学参数计算材料高温高压等温状态方程的理论模型,但是所采用的相关热力学参数与压力及温度相关性的假设需要实验验证。

      本研究以NaCl为研究对象,利用二级轻气炮和多通道辐射高温计测量处于B2相、B2-液相混合相、液相3个相区的NaCl单晶沿Hugoniot线的冲击温度和高压声速,通过热力学理论计算NaCl的Grüneisen系数、定容比热容与温度及压力的相关性,确认Grüneisen系数和定容比热容模型的有效性。此外,基于高压声速和冲击温度实验数据,确定NaCl单晶的冲击熔化区间和高压熔化曲线的走势,为状态方程研究提供基准校验数据。

    • 以中国工程物理研究院流体物理研究所冲击波物理与爆轰物理重点实验室的二级轻气炮为冲击加载平台,结合多通道辐射高温计,测量NaCl沿Hugoniot线的高压声速和冲击温度,冲击加载方向沿[100]晶向。

      二级轻气炮的发射管直径为32 mm,弹速覆盖范围为2~6 km/s,弹丸/飞片速度由磁测速装置测量,相对扩展不确定度小于0.5%[17]。NaCl的冲击阻抗较低,采用对称碰撞方法很难产生高于60 GPa的冲击压力。为此,本实验采用非对称碰撞方法,即用无氧铜(Cu)飞片撞击NaCl样品,通过调整飞片速度获得所需的冲击压力。冲击加载实验波系如图 1所示。飞片碰撞样品后,在飞片中产生左行冲击波,在样品中产生右行冲击波;当飞片中的左行冲击波到达飞片左界面时反射中心稀疏波,该稀疏波将最终追赶上样品中的右行冲击波,并引起辐射光强发生变化。实验装置和测试系统布局见图 2

      图  1  拉氏坐标系下平面冲击加载实验波系图

      Figure 1.  Wave interaction of planar shock experiment in Lagrangian coordinates

      图  2  实验装置和高温计测试系统示意

      Figure 2.  Experimental configuration and pyrometer

      根据波系追赶时间关系、Cu飞片和NaCl样品的几何参数及冲击Hugoniot关系,可以计算冲击压缩状态下NaCl的拉氏纵波声速,即

      $ C_{{\rm{l,s}}}^{\rm{L}} = \frac{{\left( {{t_4} - {t_0}} \right)D_{\rm{s}}^{\rm{L}}}}{{{t_4} - {t_0} - \frac{{{h_{\rm{f}}}}}{{C_{{\rm{l,f}}}^{\rm{L}}}} - \frac{{{h_{\rm{f}}}}}{{D_{\rm{f}}^{\rm{L}}}}}} $

      欧拉纵波声速为

      $ C_{{\rm{l,s}}}^{\rm{E}} = \frac{{{\rho _0}}}{\rho }C_{{\rm{l,s}}}^{\rm{L}} $

      式中:C为声速;D为冲击波速度;hf为飞片厚度;t4-t0为稀疏波追赶时间;ρ0ρ分别为样品的初始密度和冲击态密度;上标“L”“E”分别表示拉氏坐标和欧拉坐标;下标“l”表示纵波声速,下标“f”“s”分别表示飞片和样品。

      上述计算需要已知Cu和NaCl的密度及冲击Hugoniot参数(C0S),以及Cu的拉氏纵波声速。Cu作为冲击波物理研究领域中广泛使用的标准材料,其密度可通过阿基米德方法精确测定,冲击Hugoniot参数的精度也较高[18]。Cu飞片的直径为30 mm,厚度hf表 1,Hugoniot参数C0=3.933,S=1.500,高压拉氏纵波声速引自文献[19-23]。NaCl样品的直径为30 mm,厚度hs列于表 1。美国洛斯-阿拉莫斯国家实验室(LANL)的冲击雨贡纽数据手册[24]详细地给出了NaCl在0~90 GPa范围内的冲击波速度D与粒子速度u的实验数据。由于NaCl在冲击压缩状态下将发生B1-B2相变、固-液相变,因此其D-u曲线可分为5段[25-26],分别对应B1相、B1-B2混合相、B2相、B2-液相混合相以及液相。依据冲击加载条件下NaCl的相变压力及冲击熔化区间,确定了B1相、B2相和液相对应于D-u曲线上的粒子速度范围,分别为0.33 km/s≤u≤2.09 km/s、2.70 km/s≤u≤3.26 km/s和u≥3.83 km/s。通过对冲击波关系式D=C0+Su进行线性拟合,得到了NaCl的Hugoniot参数,如图 3所示。需要说明的是,NaCl具有较强的水溶性,无法基于阿基米德法测量其密度,为此本研究随机抽取了两块NaCl样品,通过测量质量和体积,得到NaCl的密度分别为2.129和2.150 g/cm3,与NaCl理论密度2.165 g/cm3的相对偏差为1.6%和0.7%。

      Exp.No. w/(km/s) hf/(mm) hs/(mm)
      NaCl-01 4.537 1.186±0.001 10.038±0.010
      NaCl-03 5.218 1.216±0.001 10.035±0.005
      NaCl-04 4.943 1.217±0.001 10.001±0.006
      NaCl-05 4.945 1.218±0.001 10.055±0.003
      NaCl-06 5.605 1.218±0.001 10.070±0.002
      NaCl-07 4.754 1.242±0.001 10.041±0.005
      NaCl-08 4.320 1.231±0.001 10.031±0.012
      NaCl-09 4.079 1.240±0.001 10.103±0.010

      表 1  实验参数

      Table 1.  Experimental parameters

      图  3  NaCl的D-u关系

      Figure 3.  D-u relation of NaCl

      本研究共进行了9发冲击加载实验(由于测试系统误触发,NaCl-02实验未取得有效信号),Cu飞片的速度范围为4.0~5.6 km/s,NaCl的冲击压力范围为45~85 GPa,实验参数如表 1所示,其中w为Cu飞片速度。每发实验前,使用丙三醇(NaCl-01实验为环氧树脂)在样品受冲击端粘贴厚度约20 μm的铜箔(NaCl-01实验为厚度约7 μm的铝箔),以避免弹丸前端压缩气体发光和强气流扰动对样品光辐射信号产生干扰;在样品后端布置多通道辐射高温计(时间分辨力约3 ns)测试光纤,测试信号波形由高速数字储存示波器记录和存储。

    • 多通道辐射高温计完整记录了稀疏波追赶冲击波的时间间隔。图 4为冲击加载实验获取的典型高温计波形。图 4中标明了波系相互作用的特征点,其中t0为冲击波到达样品左界面时刻,t1为间隙或黏结剂发光时刻,t2为样品达到平衡态温度的时刻,t4为飞片左界面反射稀疏波追赶上样品内冲击波引起辐射光强降低时刻。

      图  4  典型高温计波形及各时间特征点

      Figure 4.  Typical spectral radiance and key time point

      基于光分析法获得的NaCl的冲击压力和高压声速如表 2所示,其中:冲击压力p由阻抗匹配原理确定,高压纵波声速Cl, sLCl, sE由(1)式和(2)式确定,欧拉体积声速CbE基于(4)式和吴强模型计算得到,δCbE表示CbE与实验数据的相对偏差。NaCl高压声速随压力的变化如图 5所示。

      Exp.No. w/(km/s) p/(GPa) Cl, sL/(km/s) Cl, sE/(km/s) CbE/(km/s) δCbE/(%)
      NaCl-01 4.537 58.5 13.993±0.385 7.970±0.224
      NaCl-03 5.218 72.6 14.230±0.335 7.915±0.200 7.954 0.5
      NaCl-04 4.943 67.0 13.656±0.317 7.735±0.180 7.758 0.3
      NaCl-05 4.945 67.1 13.654±0.317 7.733±0.179 7.775 0.6
      NaCl-06 5.605 80.8 15.013±0.361 8.150±0.194 8.201 0.6
      NaCl-07 4.754 62.8 13.882±0.379 7.909±0.219
      NaCl-08 4.320 54.3 13.310±0.379 7.779±0.219
      NaCl-09 4.079 49.8 12.874±0.341 7.639±0.202

      表 2  NaCl的高压声速实验结果

      Table 2.  High pressure sound velocity measurement results of NaCl

      图  5  NaCl高压声速与冲击压力的关系

      Figure 5.  Euler sound velocity vs.shock pressure for NaCl

      Frankel等[27]基于Bridgman压砧和超声干涉技术测量了多晶NaCl在2.5~27 GPa压力范围内的纵波声速Cl和横波声速Ct(体积声速Cb由(3)式计算),其结果与Voronov等[28]在低于10 GPa压力范围内获得的结果相吻合。在动高压方面:Павловскuǔ[29]得到了NaCl的体积声速,与Frankel等[27]的结果基本一致;Boness等[30]基于光分析法测量了NaCl单晶在80~115 GPa压力范围内(液相区)的体积声速。从图 5可以看出,本实验测得的NaCl在液相区的体积声速与Boness等[30]的实验结果吻合得非常好,说明本实验的物理设计可行且可靠。同时,图 5也清晰地表明,沿[100]晶向,NaCl的冲击熔化区间为58~67 GPa。

      $ C_{\rm{b}}^2 = C_{\rm{l}}^2 - \frac{4}{3}C_{\rm{t}}^2 $

      高压声速测量的一个重要应用是对Grüneisen系数γ的高压演化特性做强有力的约束。根据Grüneisen状态方程,可以计算欧拉体积声速

      $ \left\{ \begin{array}{l} C_{\rm{b}}^{\rm{E}} = - {V^2}\frac{{{\rm{d}}p}}{{{\rm{d}}V}}\left( {1 - \frac{\gamma }{V}{V_0}\frac{\eta }{2}} \right) + {V^2}\frac{\gamma }{V}\frac{p}{2}\\ \frac{{{\rm{d}}p}}{{{\rm{d}}V}} = - \rho _0^2C_0^2\frac{{1 + S\eta }}{{{{\left( {1 - S\eta } \right)}^3}}}\\ p = \frac{{{\rho _0}C_0^2\eta }}{{{{\left( {1 - S\eta } \right)}^2}}}\\ \eta = 1 - \frac{V}{{{V_0}}} \end{array} \right. $

      $ C_{\rm{l}}^{\rm{E}} = \sqrt {\frac{{3 - 3\sigma }}{{1 + \sigma }}} C_{\rm{b}}^{\rm{E}} $

      式中:V为比容,V0为初始比容;η为体积压缩比;σ为泊松比,通常随冲击压力的升高逐渐增大,并在材料发生完全冲击熔化后趋于极限值,即当ClE=CbE时,σ=0.5。

      γ是高温高压状态方程研究的重要参数,γ与温度及体积的相关性一直是高压物理研究领域中的基本内容和热点之一。迄今为止,依据宏观和微观定义,人们建立了多种模型,试图对γ的高温高压演化特性进行准确的表述。本研究分别基于γ高压演化特性的修正自由体积公式(包括Slater公式[31]、DM公式[32]和VZ自由体积公式[33])、ργ=const[34]以及吴强γ模型[16]和(4)式,计算了NaCl沿Hugoniot线的体积声速,见图 5。此外,欧拉纵波声速可由(3)式和(5)式进行简单估算,其中:在计算B1相NaCl的欧拉纵波声速时,σ取对应压力的实验值[27, 35];计算B2相NaCl的欧拉纵波声速时,σ取为0.41。

      图 5可以看出:在NaCl液相区,基于吴强γ模型计算得到的体积声速与本实验结果吻合得非常好,在更高的压力区内与Boness等[30]的实验结果同样具有很好的吻合度;在固相区,体积声速计算结果与超声测量结果的吻合性也非常好,而且纵波声速计算结果与超声及本实验结果也具有很好的吻合性。此外,从图 5还可以看出:对于NaCl来说,基于ργ=const的假定,体积声速计算结果在较低的压力区内与实验结果相吻合,但在高压区却与实验结果偏离;基于修正自由体积公式计算的体积声速与实验结果的偏差较大,并且偏差随着压力的增大而增大。上述实验结果与理论计算结果的对比表明,吴强构建的模型能够较好地描述γ的高压演化特性。

    • 辐射高温计记录的是光辐射强度,根据Planck热辐射定律,光辐射强度可以表示为

      $ L\left( {\lambda ,T} \right) = {C_1}{\lambda ^{ - 5}}{\left[ {\exp \left( {{C_2}/\lambda T} \right) - 1} \right]^{ - 1}} $

      式中:L为单位时间内从黑体单位面积上向垂直于黑体表面的单位立体角内反射的单位波长间隔内的辐射能量;λ为热辐射波长;T为温度;C1C2分别是第一辐射常数和第二辐射常数, C1=1.191 06×10-16 W·m2/Sr,C2=1.438 78×10-2 m·K。

      假定材料在冲击波后的很短时间内晶格与电子的相互作用达到热平衡,并且热辐射主要来自电子热激发,则可以认为处于高温高压状态的材料为灰体。灰体的热辐射特性可以用发射率ε表征,即

      $ I\left( {\lambda ,T,\varepsilon } \right) = \varepsilon L\left( {\lambda ,T} \right) = \varepsilon {C_1}{\lambda ^{ - 5}}{\left[ {\exp \left( {{C_2}/\lambda T} \right) - 1} \right]^{ - 1}} $

      多通道辐射高温计可以同时测量不同波长下的光辐射强度,采用等权或加权最小二乘法拟合(7)式,即可得到冲击温度和平均发射率。

      本研究基于光分析法获得NaCl冲击Hugoniot状态和冲击温度,如表 3所示,其中:冲击Hugoniot状态由阻抗匹配原理确定,冲击温度由(6)式和(7)式确定,δT为温度拟合标准偏差。NaCl的冲击温度随压力变化的关系如图 6所示。

      Exp.No. w/(km/s) p/(GPa) T/(K) ε δT/(%)
      NaCl-01 4.537 58.5 3 724 0.24 12.7
      NaCl-03 5.218 72.6 4 420 1.00 5.8
      NaCl-04 4.943 67.0 3 742 0.95 8.2
      NaCl-05 4.945 67.1 3 738 0.96 5.0
      NaCl-06 5.605 80.8 5 000 0.92 9.5
      NaCl-07 4.754 62.8 3 735 0.30 13.5
      NaCl-08 4.320 54.3 3 649 0.36 9.0
      NaCl-09 4.079 49.8 3 366 0.41 8.5

      表 3  NaCl的冲击温度实验结果

      Table 3.  Shock temperature measurement results of NaCl

      图  6  NaCl的p-T相图

      Figure 6.  Temperature vs.pressure for NaCl

      根据3.1节的高压声速测量结果,确定NaCl的冲击熔化区间为58~67 GPa。在此压力范围内,冲击温度为3 724~3 742 K,在p-T相空间呈现为平台区。在液相区,本研究的NaCl冲击温度测量结果与早期实验结果[30, 38-39]相吻合;在固-液混合相区和固相区,本研究的冲击温度测量结果比Kormer[38]的实验结果系统性偏高200~400 K,但在实验不确定度范围之内。

      Boehler等[36]基于激光加热DAC实验技术开展了碱金属卤化物高压熔化线的开拓性研究工作,发表了一系列重要的碱金属卤化物高压熔化温度数据,其中NaCl高压熔化线的最高压力达到100 GPa,熔化温度由热辐射信号拟合Planck辐射定律确定,加载压力由红宝石压标确定,但是却未明确给出所用红宝石压标的文献来源。当加载压力达到100 GPa时,即便是常温DAC实验,不同来源的红宝石压标所确定的加载压力仍存在5%~10%的偏差。此外,红宝石压标在高温条件下的适用性也受到质疑。因而,我们猜测Boehler等[36]实验的加载压力不确定度较大,甚至可能被严重高估。事实上,Boehler等根据其测量的高压熔化线在29 GPa、2 300 K处出现间断现象,认为此处即为NaCl的B1-B2-液相三相点。如果连接Boehler确定的三相点与室温NaCl的B1-B2相变点,则NaCl高温B1-B2相边界斜率接近零,与B1-B2高温相边界的DAC实验结果[40-41]和冲击压缩实验结果[26]均不符。虽然按照Boehler等[36]的实验数据,加载压力为67 GPa时NaCl的熔化温度为3 350 K,比本研究结果低约400 K,位于实验不确定度范围之内,但是他们所获得的关于CsI、KBr和KCl高压熔化线的实验结果[36]同样低于冲击压缩实验结果[38, 42-43],其实验是否存在系统性偏差值得思考。

    • 本研究同时获得了NaCl沿Hugoniot线的冲击温度和高压声速,为计算NaCl的一些重要高压物性参数提供了基础实验数据。基于液相区材料体积声速和冲击Hugoniot关系,可以计算材料的等熵体模量和Grüneisen系数,再结合冲击温度测量结果,还可以计算沿Hugoniot线的定容比热容。这些物性参数的获取为构建NaCl多相状态方程提供了重要的实验依据。

    • 基于守恒定律,可以将冲击波阵面前后介质的状态联系起来,即

      $ p - {p_0} = {\rho _0}\left( {D - {u_0}} \right)\left( {u - {u_0}} \right) = {\rho _0}{D^2}\eta $

      $ E - {E_0} = \frac{1}{2}\left( {p + {p_0}} \right)\left( {{V_0} - V} \right) $

      式中:E为比内能,下标“0”代表样品初始状态。

      McQueen[44]根据热力学理论给出了Grüneisen系数γ

      $ \begin{array}{l} \gamma = V{\left( {\frac{{\partial p}}{{\partial E}}} \right)_V} = - {\left( {\frac{{\partial \ln T}}{{\partial \ln V}}} \right)_S} = \frac{{\beta {B_T}V}}{{{c_V}}} = \frac{{\beta {B_S}V}}{{{c_p}}} = {\left( {\frac{{\partial p}}{{\partial T}}} \right)_V}\frac{V}{{{c_V}}}\\ \;\;\; = V\frac{{{{\left( {\frac{{\partial p}}{{\partial V}}} \right)}_S} - {{\left( {\frac{{\partial p}}{{\partial V}}} \right)}_{\rm{H}}}}}{{{{\left( {\frac{{\partial E}}{{\partial V}}} \right)}_S} - {{\left( {\frac{{\partial E}}{{\partial V}}} \right)}_{\rm{H}}}}} = \frac{{2\left( {{B_S} - {B_{\rm{H}}}} \right)}}{{p - \eta \left( {\frac{{{V_0}}}{V}} \right){B_{\rm{H}}}}} \end{array} $

      式中:体膨胀系数$ \beta = \frac{1}{V}{\left( {\frac{{\partial V}}{{\partial T}}} \right)_p}$BSBT分别为等熵体模量和等温体模量,cVcp分别为定容比热容和定压比热容,$ {B_{\rm{H}}} = - V{\left( {\frac{{\partial p}}{{\partial V}}} \right)_{\rm{H}}}$为沿Hugoniot线的体模量。

      BS与体积声速Cb的关系为

      $ {B_S} = {\left( {\frac{{\partial p}}{{\partial \ln \rho }}} \right)_S} = - {\left( {\frac{{\partial p}}{{\partial \ln V}}} \right)_S} = \rho C_{\rm{b}}^2 $

      材料冲击波速度D与粒子速度u的关系通常为线性关系

      $ D = {C_0} + Su $

      进而可以得到

      $ {B_{\rm{H}}} = {\rho _0}{D^2}\frac{V}{{{V_0}}}\frac{{1 + Z}}{{1 - Z}} $

      $ Z = \eta S $

      根据Grüneisen状态方程可以得到Grüneisen系数γ的一个基本宏观定义,即

      $ \gamma = V{\left( {\frac{{\partial p}}{{\partial E}}} \right)_V} $

      根据热力学基本定义和热力学关系式

      $ {\left( {\frac{{\partial E}}{{\partial T}}} \right)_V} = {c_V} $

      $ {\left( {\frac{{\partial p}}{{\partial T}}} \right)_V} = \frac{1}{V}{\left( {\frac{{\partial V}}{{\partial T}}} \right)_p}\left[ { - V{{\left( {\frac{{\partial p}}{{\partial T}}} \right)}_T}} \right] = \beta {B_T} $

      $ {\left( {\frac{{\partial p}}{{\partial E}}} \right)_V} = {\left( {\frac{{\partial p}}{{\partial T}}} \right)_V}/{\left( {\frac{{\partial E}}{{\partial T}}} \right)_V} $

      由此可以得到γ的一个重要定义式,即

      $ {\gamma _{{\rm{th}}}} = V{\left( {\frac{{\partial p}}{{\partial E}}} \right)_V} = \frac{{\beta {B_T}}}{{{c_V}}}V $

      虽然(19)式所包含的参数是可以独立测量的物理量,但是每个物理量均与温度和压力相关。高温高压条件下上述物理量,特别是定容比热容的精确测量具有较大的难度。因而(19)式一般仅用于确定常温常压条件下的γ,即γ0

      吴强构建的γ表达式为

      $ \gamma = \frac{{{\gamma _0}{\rho _0}}}{{1 + A{x^{1/4}}f\left( x \right)}}V $

      $ f\left( x \right) = \frac{3}{{{x^3}}}\int_0^x {\frac{{{y^4}{{\rm{e}}^y}}}{{{{\left( {{{\rm{e}}^y} - 1} \right)}^2}}}{\rm{d}}y} $

      式中:A=$ \frac{{{\gamma _{\rm{0}}}{\rho _{\rm{0}}}}}{{\left( {{\gamma _{{\rm{GB}}}}\rho } \right){\rm{min}}}} - 1;x = \frac{\mathit{\Psi }}{p}$, Ψ=2pCRI, pCRI为对应(γGBρ)min时的压力;γGB=$ \frac{{{p_{\rm{H}}} - {p_{\rm{c}}}}}{{{E_{\rm{H}}} - {E_{\rm{c}}}}}\mathit{V}$, pHEH分别为沿Hugoniot曲线的压力和比内能,pcEc分别为冷压和冷能。

      本研究计算的液相区NaCl等熵体模量和Grüneisen系数如表 4图 7图 8所示,其中δγ表示本研究计算的γ与由吴强模型计算的γ的相对偏差。从图 7可以看出,本研究的等熵体模量计算结果与基于Boness等[30]的体积声速实验数据的重算结果相吻合,而且与常温零压条件下的实验结果具有较好的线性相关性。

      Exp.No. p/(GPa) BS/(GPa) γ δγ/(%)
      This study (Eq.(10)) Wu model (Eq.(20))
      NaCl-03 72.6 243.8 0.851 0.827 2.8
      NaCl-04 67.0 228.7 0.865 0.841 2.8
      NaCl-05 67.1 228.6 0.868 0.841 3.1
      NaCl-06 80.8 264.9 0.841 0.810 3.7

      表 4  液相区NaCl的等熵体模量和Grüneisen系数

      Table 4.  Isentropic bulk modulus and Grüneisen parameter of liquid NaCl

      图  7  NaCl沿Hugoniot线的等熵体模量与压力的关系

      Figure 7.  Isentropic bulk modulus along the Hugoniot curve vs.pressure for NaCl

      图  8  NaCl的Grüneisen系数与压力的关系

      Figure 8.  Grüneisen parameter vs. pressure for NaCl

      为了对Grüneisen系数的高压演化特性进行详细的分析,采用VZ自由体积公式、ργ=const以及吴强模型计算了Grüneisen系数随压力的变化。此外,Boehler等[45]基于活塞圆筒静高压装置,通过在一个很小的压力变化过程中测量ΔTp,结合γ=(BS/T)(∂T/∂p)S,得到了压力低于3.1 GPa的NaCl的Grüneisen系数;Birch[46]通过对NaCl热动力学数据的详细分析,基于(19)式计算了压力低于30 GPa的NaCl的Grüneisen系数;Boness等[30]则基于光分析技术测量了NaCl单晶在液相区的体积声速,并结合(10)式计算了NaCl在高压区的Grüneisen系数。上述结果均示于图 8

      表 4图 8可以看出,基于本实验测量的NaCl液相区的体积声速,由(10)式计算得到的NaCl的Grüneisen系数与Boness等的实验结果具有较好的一致性。更重要的是,根据吴强模型计算的Grüneisen系数不仅在高压区与冲击压缩实验结果吻合得非常好,而且在低压区也与静高压结果及有限应变计算结果吻合得非常好。上述结果表明,吴强构建的计算模型在NaCl沿Hugoniot线的高压声速和冲击温度实验研究中能够较好地描述Grüneisen系数的高压演化特性。

    • 依据本研究的物理设计,在同一发冲击压缩实验中同时测量了NaCl沿Hugoniot线的冲击温度和高压声速,根据McQueen[44]给出的热力学关系式,可以计算NaCl的定容比热容,即

      $ {c_V} = \frac{{{{\left( {\frac{{\partial E}}{{\partial V}}} \right)}_{\rm{H}}} + p}}{{{{\left( {\frac{{\partial T}}{{\partial V}}} \right)}_{\rm{H}}} + \rho \gamma T}} = \frac{{{B_S} - {B_{\rm{H}}}}}{{\gamma \left[ {{{\left( {\frac{{\partial T}}{{\partial V}}} \right)}_{\rm{H}}} + \rho \gamma T} \right]}} $

      考虑到沿Hugoniot线

      $ {\left( {\frac{{\partial T}}{{\partial V}}} \right)_{\rm{H}}} = {\left( {\frac{{\partial T}}{{\partial p}}} \right)_{\rm{H}}}{\left( {\frac{{\partial p}}{{\partial V}}} \right)_{\rm{H}}} = - {\left( {\frac{{\partial T}}{{\partial p}}} \right)_{\rm{H}}}\frac{{{B_{\rm{H}}}}}{V} $

      在液相区,冲击温度与压力的关系可以近似地表示为T=T0(p/p0)αα为常数,则

      $ {\left( {\frac{{\partial T}}{{\partial p}}} \right)_{\rm{H}}} = \frac{{\alpha T}}{p} $

      将(23)式和(24)式代入(22)式,则(22)式变为

      $ {c_V} = \frac{{{B_S} - {B_{\rm{H}}}}}{{\rho \gamma T\left( {\gamma - \frac{{\alpha {B_{\rm{H}}}}}{p}} \right)}} $

      图 9显示了定容比热容与压力的关系。可见,定容比热容计算结果与基于Boness等[30]实验数据重算结果具有较好的一致性。值得注意的是:在本研究和Boness等[30]实验研究的温度和压力范围内,定容比热容计算结果与Dulong-Petit定律确定的3R(R为气体常数)之间的比值约等于2,与Brown[47]获得的NaCl在室温零压条件下的定容比热容与3R的比值(约等于2)一致;而且,在温度高于NaCl的德拜温度后,定容比热容与温度及压力的相关性很弱。

      图  9  NaCl的定容比热容与压力的关系

      Figure 9.  Specific heat capacity at constant volume vs.pressure for NaCl

    • 基于二级轻气炮加载平台,测量了45~85 GPa压力范围内NaCl的B2相区、B2-液相混合相区和液相区的高压声速和界面温度。NaCl的高压声速数据清晰地反映了纵波声速向体积声速的转化,直接界定了NaCl的冲击熔化压力区间为58~67 GPa。液相区NaCl的冲击温度实验结果与以往数据具有较好的吻合性,在固-液混合相区比Kormer的实验结果高约200 K。在67 GPa下,本研究确定的熔化温度为3 740 K,比Boehler等的DAC实验结果高约400 K。通过分析Boehler等实验的温度和压力确定方法,提出了Boehler等的实验数据可能高估了加载压力并低估了温度的猜测。

      基于实验测量的NaCl单晶的冲击温度和高压声速,计算了NaCl单晶在液相区压力范围内的等熵体模量、Grüneisen系数和定容比热容,并对比分析多种模型对Grüneisen系数高压演化特性的描述。结果显示,根据吴强模型计算的Grüneisen系数不但在高压区与冲击压缩实验结果吻合得非常好,而且在低压区也与静高压结果及有限应变计算结果吻合得非常好。定容比热容的实验结果显示,当温度高于NaCl的德拜温度后,定容比热容与温度及压力的相关性很弱。研究结果表明,吴强构建的计算模型能够较好地描述Grüneisen系数的高压演化特性,为构建NaCl的多相状态方程提供了支撑。

参考文献 (47)

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